Yazar
Altintas, C., Avci, G., Daglar, H., Azar, A. N. V., Fındıkçı, İlknur Eruçar, Velioglu, S., Keskin, S.
Basım Tarihi
2019-04-28
Basım Yeri
-
Kraliyet Kimya Topluluğu
Tür
Süreli Yayın
Dil
İngilizce
Dijital
Evet
Yazma
Hayır
Kütüphane
Özyeğin Üniversitesi
Demirbaş Numarası
2050-7488
Kayıt Numarası
8045534c-c678-4d7e-a2dd-268a9a9bc05d
Lokasyon
Doğa ve Matematik Bilimleri
Tarih
2019-04-28
Notlar
Avrupa Araştırma Konseyi (ERC)
Örnek Metin
Hesaplamaya hazır metal-organik çerçeve (MOF) veritabanları (DB'ler), moleküler simülasyonlar için doğrudan kullanılabilir kristal yapılar sağladıkları için çok büyük değere sahiptir. Şu anda mevcut olan iki DB, CoRE DB (hesaplamaya hazır, deneysel MOF veritabanı) ve CSDSS DB (Cambridge Yapısal Veritabanı düzensiz MOF alt kümesi), yüksek verimli moleküler simülasyonlarda yaygın olarak kullanılmaktadır. Bu DB'ler, MOF'lerin toplanması, bağlı ve bağlı olmayan solventlerin uzaklaştırılması, yük dengeleme iyonlarının işlenmesi, eksik hidrojenler ve MOF'ların düzensiz atomlarının işlenmesi için farklı yöntemler kullanılarak oluşturulmuştur. Bu metodolojik farklılıkların bir sonucu olarak, iki veritabanında bazı MOF'lar aynı isim altında ancak farklı yapısal özelliklere sahip olarak rapor edilmiştir. Bu çalışmada ilk olarak CoRE ve CSDSS DB'lerin 3490 ortak MOF'sini belirledik ve ardından bunların CH4 ve H-2 alımlarını hesaplamak için moleküler simülasyonlar gerçekleştirdik. 387 adet MOF'un yapılarının hangi DB'den alındığına bağlı olarak farklı gaz alımlarına yol açtığını tespit ettik ve bunları sorunlu MOF'lar olarak belirledik. CH4/H-2 karışımı adsorpsiyon simülasyonları, sorunlu MOF'ların seçicilik ve yenilenebilirlik gibi adsorban performanslarının da kullanılan DB'ye bağlı olarak önemli ölçüde değiştiğini ve malzemelerin sıralamasında ve en iyi MOF'ların tanımlanmasında büyük farklılıklara yol açtığını gösterdi. Sorunlu MOF'lar için iki veritabanı tarafından yapılan farklı yapı değişikliklerinin olası nedenleri ayrıntılı olarak araştırıldı. Sorunlu MOF'ları kategorize etmek için beş ana durumu açıkladık ve bağlanmamış ve bağlı çözücülerin uzaklaştırılması, eksik hidrojen atomlarının işlenmesi, yük dengeleme iyonları vb. açısından iki DB tarafından ne tür farklı modifikasyonların gerçekleştirildiğini her durumda birkaç örnekle tartıştık. Bu kategorizasyonla araştırmacıları deneysel olarak bildirilen yapılarıyla en tutarlı, hesaplamaya hazır MOF'lara yönlendirmeyi amaçladık. Ayrıca her iki veritabanında da doğru yapıların eksik olduğu 54 MOF için yeni hesaplamaya hazır yapılar sağladık. İki DB'nin bu kapsamlı karşılaştırmalı analizi, DB'lerin aynı MOF'ları nasıl ve neden farklı şekilde değiştirdiğini açıkça gösterecek ve kullanıcılara, moleküler simülasyon amaçlarına bağlı olarak iki DB'den hesaplamaya hazır MOF'lardan birini seçme konusunda rehberlik edecektir.
DOI
10.1039/c9ta01378d
Cilt
7
